Le projet STAB-SLAK étudie la compatibilité des scories issues de l'incinération plasma des déchets radioactifs avec le stockage en surface
Les scories plasmatiques sont-elles suffisamment stables et compatibles avec le stockage en surface ? Telle est la question centrale à laquelle le projet STAB-SLAK tente de répondre. Le SCK CEN et l'ONDRAF ont clôturé avec succès le projet STAB-SLAK, une recherche de cinq ans financés par le Fonds de transition énergétique du département Économie du gouvernement fédéral, qui a étudié la stabilité à long terme des scories plasmatiques, le produit final de l’utilisation de la technologie d'incinération plasma pour le (re)conditionnement des déchets radioactifs, en fonction de leur composition chimique. Cette collaboration marque une étape importante dans le programme de gestion des déchets radioactifs de la Belgique.
Rôle du SCK CEN : expertise et infrastructure
Le groupe d'expertise sur Déchets et Enfouissement du SCK CEN a joué un rôle central dans ce projet, exploitant son infrastructure de pointe et sa grande expertise dans la caractérisation et le traitement des déchets radioactifs. Ses contributions ont permis de générer des données fiables et de mieux comprendre scientifiquement le comportement des scories plasmatiques. Le SCK CEN : un partenaire fiable dans la recherche sur les déchets.
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Étude des scories plasmatiques pour le stockage en surface
La scorie plasmatique, un matériau composite en verre (MCV), est le résidu solidifié résultant du traitement à très haute température de déchets radioactifs à l'aide d'une combinaison de technologie plasmatique et de bain de vitrification. Le caractère approprié de la scorie pour le stockage en surface dépend de son comportement chimique et physique dans des environnements cémenteux (et donc alcalins), qui seront omniprésents dans une telle installation de stockage.
Le projet STAB-SLAK visait à identifier les paramètres clés qui influencent la stabilité à long terme de ces MCV dans une telle installation de stockage. Notre équipe de recherche a produit et testé avec l'ONDRAF une large gamme d'échantillons de scories de composition chimique variable. Ces échantillons ont subi des tests de lixiviation et d'expansion, dans des conditions proches de celles qu'ils rencontreraient dans une installation de stockage en surface. Pour accélérer les processus, des tests ont été réalisés à des températures supérieures à celles attendues dans ce type d'installation de stockage.
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Une approche scientifique rigoureuse
Des MCV présentant des compositions chimiques très différentes peuvent être produits à partir de divers types de flux de déchets. La première étape pour assurer des résultats complets consistait donc à définir le type de déchets pouvant bénéficier d'un traitement plasmatique. Sur cette base, une liste d'éléments chimiques susceptibles d'être présents dans les scories de plasma, avec leurs concentrations minimales et maximales, a été établie. À partir de cette liste, l'ONDRAF a conçu une expérience dans laquelle les composants critiques du MCV ont été systématiquement modifiés, tout en limitant au minimum le nombre de scories à tester. De plus, le taux de refroidissement était aussi inclus en tant que paramètre technique ou de processus, puisqu'un refroidissement plus lent favorise la cristallisation, ce qui peut affecter la stabilité du MCV. Des tests de lixiviation et d'expansion ont été réalisés et rigoureusement analysés. Il en résulte un solide ensemble de données, qui soutient la prise de décision concernant l'avenir de cette technologie pour le programme belge de gestion des déchets radioactifs.
Comment ces scories ont-elles été produites ?
L'équipe en charge du projet a collaboré avec InsPyro S.A. pour produire 30 MCV différents. Ces derniers ont été produits par fusion de mélanges d'oxydes, qui représentaient des composants et des flux de déchets, et ce à hautes températures dans des creusets en zircone.
Deux régimes de refroidissement ont été appliqués :
- Refroidissement rapide : simulation des couches externes d’un fût des déchets.
- Refroidissement lent : reproduction du centre d'un grand colis de déchets, où la chaleur se dissipe plus lentement.
Le résultat était un ensemble diversifié de MCV, présentant chacun une combinaison unique de phases amorphes et cristallines, couvrant un espace en 15 dimensions. Ces différences de composition et de structure étaient cruciales dans la compréhension de la manière dont les scories réagissent dans des conditions qui simulent celles attendues dans le stockage en surface.
Comment avons-nous testé les échantillons de MCV ?
L'unité de recherche Colis de Déchets (RDW) du SCK CEN a dirigé le programme expérimental, utilisant son infrastructure unique pour mener toute une série de tests :
1. Tests de lixiviation
Les essais de lixiviation ou de dissolution visent à estimer la vitesse et le mécanisme selon lesquels un échantillon libère les composés qui le constituent. Pour simuler l'environnement chimique d'un site de stockage en surface, des granulés de 1-2 mm d'échantillons de MCV ont été immergés dans une eau interstitielle de ciment synthétique (eau IPM) à un pH de 12,5 et une température de 40°C. Les trois types de tests ont été réalisés dans le but de comprendre le comportement de dissolution des échantillons à court et à long termes :
- Tests statiques : des échantillons MCV ont été laissés en contact avec la solution pendant 91 jours, avec un échantillonnage périodique.
- Tests semi-dynamiques : dans ces tests statiques à long terme, la solution a été remplacée tous les 91 jours alors que le programme d'échantillonnage périodique était maintenu.
- Tests dynamiques : un flux continu de solution est passé lentement sur la scorie et la solution a régulièrement fait l'objet d'un échantillonnage afin de surveiller l'évolution continue du taux de dissolution au fil du temps.
Des concentrations élémentaires (ex. Si, Al, Pb, B, Cu) ont été mesurées par des experts du groupe Analyses radiochimiques du SCK CEN à l'aide de l'ICP-AES, l’ICP-MS et de l'ionochromatographie. Le groupe RDW s’est chargé de mesurer la concentration du monomère de silicium par spectrophotométrie UV/visible.
2. Test de stabilité volumétrique
Des MCV réduits en granulés ont été mélangés à du ciment et à de l'eau, puis moulés en prismes et durcis à 20°C, tandis que le changement de longueur des prismes sous un taux d'humidité élevé et une température de 60°C a été surveillé pendant 120 jours. Le suivi de l'expansion a permis d'évaluer si les MCV pouvaient entraîner un gonflement et un craquement dans des conditions de stockage alcalines.
3. Analyse microstructurale
À l'aide des techniques de MEB-SDE et DRX, les chercheurs ont étudié la structure interne des MCV avant et après la lixiviation. Cela indiquait comment différentes phases se sont dissoutes, altérées ou précipitées au fil du temps, ce qui a contribué à la compréhension du comportement de dissolution des échantillons de MCV. La MEB-SDE est aussi appliquée pour le scan des mélanges de laitier granulé de haut fourneau après le test d'expansion de 120 jours afin de pouvoir attribuer l'expansion observée, le cas échéant, à un mécanisme sous-jacent.
4. Résistance mécanique
Une autre façon d'évaluer si des processus néfastes se produisent pendant les tests d’expansion dans les mélanges de laitier granulé de haut fourneau durcis consiste à mesurer la résistance à la flexion et à la compression des prismes à la fin du test d'expansion. Une forte variation des valeurs de ces paramètres pourrait indiquer une interaction des scories plasmatiques en contact étroit avec le ciment.
Qu'avons-nous appris ?
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Des éléments comme le bore et le plomb se sont lixiviés plus rapidement, tandis que le silicium, l'aluminium et le chrome se sont lixiviés à un taux intermédiaire, et que le fer et le nickel se sont lixiviés très lentement. De manière générale, les éléments observés pourraient être classés comme à lixiviation rapide, intermédiaire et lente.
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Des taux de refroidissement plus lents sont généralement attendus pour augmenter la cristallinité de l'échantillon, ce qui peut mener à des variations au niveau du comportement de lixiviation, même parmi des échantillons de compositions identiques. Cependant, pour les échantillons STAB-SLAK, aucune relation significative entre le taux de refroidissement et le comportement de lixiviation n'a pu être observée.
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C'est important pour la sûreté radiologique à long terme, car, dans le cas de certains flux de déchets, le Nb est un contributeur clé pour la dose sur l’homme.
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De plus, la résistance à la flexion et à la compression des prismes est restée très élevée à l'issue des essais de stabilité volumétrique. Ces paramètres n'ont pas été influencés par le comportement de dissolution des scories au contact du ciment.
🔗 Les rapports et détails techniques sont disponibles ici :
Et après ?
La première phase du projet STAB-SLAK s'est terminée en 2025, mais le travail se poursuit. Un projet de suivi, STAB-SLAK 2.0, financé par l'ONDRAF, est déjà en cours. Il va :
- Étendre les tests semi-dynamiques et dynamiques pour confirmer les tendances à long terme.
- Inclure des tests semi-dynamiques supplémentaires sur les scories qui contiennent du Nb.
- Affiner les modèles prédictifs pour une utilisation dans les évaluations d’application de la technologie plasma.
Une étape importante pour le programme belge de gestion des déchets
Le projet STAB-SLAK a jeté les bases d'une évaluation fiable de la stabilité à long terme des scories de plasma dans des conditions de stockage en surface. Grâce à l'expertise conjointe du SCK CEN et de l'ONDRAF, des progrès significatifs ont été réalisés pour comprendre ce comportement dans des conditions de stockage réelles.
Le SCK CEN a une nouvelle fois démontré son rôle essentiel dans le cadre du programme belge de gestion des déchets radioactifs. Cette réalisation souligne le rôle essentiel du SCK CEN dans le soutien aux efforts nationaux en faveur d'une gestion sûre et durable des déchets, ainsi que l'importance d'une collaboration étroite avec l'ONDRAF.