STAB-SLAK : Étude de la stabilité des scories de plasma en vue d’un stockage en surface
Présentation du projet
Les scories de plasma sont-elles stables et compatibles avec un stockage en surface ? C’est la question centrale du projet STAB-SLAK, une initiative de recherche de cinq ans menée par le SCK CEN et l’ONDRAF. Financé par le Fonds de transition énergétique du Service public fédéral Économie, le projet a étudié la stabilité à long terme des scories de plasma, les produits finaux issus de la technologie de l’incinération plasma utilisée pour le (re)conditionnement des déchets radioactifs, sur base de leur composition chimique.
Cette collaboration constitue une étape importante dans le programme belge de gestion des déchets radioactifs.
Contribution du SCK CEN
Le groupe d’expertise Déchets & Enfouissement du SCK CEN a joué un rôle clé dans le projet, en mettant à profit une infrastructure avancée et une expertise approfondie en caractérisation et traitement des déchets radioactifs. Ces travaux ont permis de générer des données fiables et de faire progresser la compréhension scientifique du comportement des scories de plasma.
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Que sont les scories de plasma ?
Les scories de plasma sont des matériaux composites de verre (MCV), soit des résidus solidifiés issus du traitement à haute température de déchets radioactifs par incinération plasma en combinaison à un bain de vitrification. Leur aptitude au stockage en surface dépend de leur comportement chimique et physique dans des environnements cimentaires fortement alcalins, typiques des installations de stockage.
Approche scientifique
Le projet STAB-SLAK visait à identifier les paramètres clés influençant la stabilité à long terme des MCV dans des conditions alcalines. Des MCV présentant des compositions chimiques variées peuvent être produits à partir de différents flux de déchets. Afin d’obtenir des résultats pertinents, la première étape a consisté à évaluer quels flux de déchets pouvaient être pris en compte pour l’incinération plasma. À partir de ces informations, une liste a été établie répertoriant les éléments, avec leurs concentrations minimales et maximales, susceptibles d’être présents dans les déchets et, après incinération plasma, dans les MCV. Sur la base de cette liste, l’ONDRAF a conçu une expérience dans laquelle les composants critiques des MCV ont été modifiés de manière systématique tout en minimisant le nombre de scories de plasma à tester. La vitesse de refroidissement des MCV a également été incluse comme paramètre dans le procédé. En effet, un refroidissement plus lent tend à favoriser la formation de cristaux, ce qui peut affecter la stabilité des MCV. En collaboration avec l’ONDRAF, l’équipe de recherche a produit et testé un large éventail d’échantillons de scories présentant des compositions chimiques variées. Ces échantillons ont été soumis à des essais de lixiviation et d’expansion dans des conditions accélérées afin de simuler leur comportement à long terme. Il en résulte un ensemble de données solide qui contribuera à étayer la prise de décision concernant l’adéquation de la technologie d’incinération plasma au programme belge de gestion des déchets radioactifs.
Production des scories
Plus de 30 MCV différents ont été produits en partenariat avec InsPyro N.V., par fusion de mélanges d’oxydes, qui représentent les composants des déchets et les fondants, dans des creusets en zircone. Deux régimes de refroidissement ont été appliqués :
- Refroidissement rapide : simulant les couches externes d’un fût de déchets, avec évacuation rapide de la chaleur.
- Refroidissement lent : imitant le centre d’un colis de déchets volumineux, avec évacuation plus lente de la chaleur.
Ces régimes ont donné lieu à des MCV présentant des combinaisons variées de phases amorphes et cristallines, éléments essentiels pour comprendre le comportement des scories dans des conditions considérées comme représentatives de celles d’un stockage en surface.
Méthodes d’essai
Essais de lixiviation
Les essais de lixiviation ou de dissolution visent à estimer la vitesse et le mécanisme selon lesquels un échantillon libère les composés qui le constituent. Pour simuler l’environnement chimique d’un site de stockage en surface, des granulés de MCV (1–2 mm) ont été immergés dans une eau interstitielle synthétique de ciment (eau IPM) à un pH de 12,5. Pour accélérer les procédés, les essais ont été réalisés à une température de 40 °C. Trois types d'essais ont été menés :
- Essais statiques : les échantillons sont restés en contact avec la solution pendant une durée maximale de 91 jours, avec des prélèvements périodiques.
- Essais semi-dynamiques : dans ces essais à long terme, la solution a été renouvelée tous les 91 jours tout en maintenant les prélèvements périodiques, afin de reproduire un écoulement lent des eaux souterraines.
- Essais dynamiques : un flux continu de solution a été fait passer lentement sur les scories, avec des prélèvements périodiques.
Les concentrations élémentaires (Si, Al, Pb, B, Cu…) ont été mesurées par ICP-AES, ICP-MS et spectrophotométrie UV/Visible.
Essais de gonflement
Des granulés de MCV ont été mélangés à du ciment et de l'eau, puis moulés en prismes qui ont été mis à durcir à 20 °C. Ensuite, la variation de longueur de ces prismes a été surveillée pendant 120 jours à des taux d’humidité élevés et à 60 °C. Cette expérience a permis d'évaluer le potentiel d’expansion et de fissuration des MCV dans des conditions de stockage alcalines.
Analyse microstructurale
Les structures internes des MCV ont été examinées avant et après lixiviation à l’aide des techniques de MEB-SDE et DRX. Ces analyses ont permis d'observer comment les différentes phases se dissolvaient, évoluaient ou précipitaient au fil du temps, ce qui a contribué à la compréhension du comportement de dissolution des MCV. La MEB-SDE a également été utilisé sur les mélanges ciment-scories après les essais d’expansion pour identifier les mécanismes expliquant le comportement observé.
Résistance mécanique
La résistance à la flexion et à la compression des mélanges ciment-scories durcis a été mesurée à la fin des essais d’expansion. Une variation significative de la résistance pourrait indiquer une interaction des scories en contact étroit avec le ciment.
Principaux résultats
- La lixiviation dépend de l’élément : le bore et le plomb se lixivient rapidement ; le silicium, l’aluminium et le chrome à un rythme intermédiaire ; le fer et le nickel très lentement. Les éléments ont été classés en catégories de lixiviation rapide, intermédiaire et lente.
- Les effets de la vitesse refroidissement sont peu concluants : bien que le refroidissement lent augmente généralement la cristallinité, caractérisée par une dissolution plus lente, aucune corrélation claire avec le comportement de lixiviation n’a été observée.
- Le niobium n'est pas un élément à lixiviation rapide, et pourrait même être un élément à lixiviation lente : cela revêt une importance particulière pour la sûreté radiologique à long terme, car le Nb contribue de manière significative à la dose dans certains flux de déchets.
- La modélisation prédictive est envisageable : l’ONDRAF a développé un modèle statistique reliant la composition des MCV au comportement de lixiviation. Les taux moyens de lixiviation pourraient être prédits à partir des rapports MgO/SiO₂ et FeO/SiO₂. Un modèle préliminaire d’expansion basé sur la teneur en SiO₂ est en cours de développement.
Rapports & documentation technique
Des rapports scientifiques détaillés sont disponibles (en anglais) :
Prochaines étapes : STAB-SLAK 2.0
La première phase du projet STAB-SLAK s’est achevée à la mi-2025. Un projet de suivi, STAB-SLAK 2.0, financé par l’ONDRAF, est en cours. Il vise à :
- Poursuivre les essais semi-dynamiques et dynamiques pour confirmer les tendances à long terme.
- Réaliser des essais semi-dynamiques supplémentaires sur les scories contenant du niobium.
- Affiner les modèles prédictifs pour les intégrer dans les évaluations de sûreté.
Une étape importante pour le programme belge de gestion des déchets
Le projet STAB-SLAK a jeté les bases d'une évaluation fiable de la stabilité à long terme des scories de plasma dans des conditions de stockage en surface, ce qui constitue une étape importante pour le programme belge de gestion des déchets. Grâce à l'expertise conjointe du SCK CEN et de l'ONDRAF, des progrès significatifs ont été réalisés pour comprendre ce comportement dans des conditions de stockage réelles.
Le SCK CEN a une nouvelle fois démontré son rôle essentiel dans le cadre du programme belge de gestion des déchets radioactifs. Cette réalisation souligne le rôle essentiel du SCK CEN dans le soutien aux efforts nationaux en faveur d'une gestion sûre et durable des déchets, ainsi que l'importance d'une collaboration étroite avec l'ONDRAF.